Estudió derecho en Marburgo y también en París, Francia, pero trabajó como bibliotecario en Kassel, en 1816. Sus ideas liberales le valieron en 1837 la expulsión de la universidad de Gotinga junto a otros seis profesores que profesaban similares creencias políticas. No obstante, poco después fue elegido miembro de la Academia de Ciencias de Berlín. Consagrado entonces a la germanística, se propuso elaborar un gigantesco diccionario alemán en no menos de 32 volúmenes, que nunca llegó a concluirse.
Fuera de Alemania se le conoce sobre todo por haber sido uno de los primeros folkloristas que recogieron los cuentos populares tradicionales de su país junto con su hermano pequeño Wilhelm Grimm, imbuidos por la idea de volkgeist del Romanticismo alemán que apreciaba notablemente la literatura tradicional como una expresión del espíritu nacional natural sin tocar por la cultura; ambos son conocidos generalmente como los hermanos Grimm. Esas influyentes colecciones fueron Cuentos de niños y del hogar (2 vols., 1812-1815) y Cuentos de hadas de los hermanos Grimm (versión aumentada de la anterior, 1857).
La importancia de Jacob Grimm para la lingüística alemana deriva de haber comprendido y descrito, en 1822, la naturaleza de las modificaciones fonéticas que sufrieron las lenguas germánicas, modificaciones que desde entonces se conocen como Ley de Grimm y que consisten en la mutación fonética de las consonantes oclusivas sonoras indoeuropeas al pasar al germánico, de forma que se convirtieron en sordas; las oclusivas sordas en fricativas y las oclusivas sonoras aspiradas en fricativas sonoras (por caso, a las consonantes germánicas p, t, k, les corresponden en otras lenguas indoeuropeas las consonantes b, d, g).
Su trabajo científico más importante es el Deutsches Wörterbuch (Diccionario de la lengua alemana) (1819-1837), de más de 20 volúmenes, el primer gran paso para crear un idioma alemán estandarizado. Sigue considerándoselo una referencia esencial para la etimología alemana.
Con su hermano escribió Deutsche Grammatik (Gramática alemana, 1819-1837) y Geschichte der deutschen Sprache (Historia de la lengua alemana, 1848). En solitario publicóDeutsche Rechtsaltertümer (Antigüedades del derecho germánico, 1828), Deutsche Mythologie (Mitología alemana, 1835) y Über den altdeuschen Meistergesang (Sobre los antiguos menestrales alemanes, 1811).
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